Fe3O4@C@MCM41

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 10336 (2023) Citer cet article

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Dans cette étude, la préparation, la caractérisation et l'application catalytique d'un nouveau noyau magnétique structuré avec des coques de carbone et de silice mésoporeuse supportées par la guanidine (Fe3O4@C@MCM41-guanidine) sont développées. La Fe3O4@C@MCM41-guanidine a été préparée par hydrolyse dirigée par un tensioactif et condensation d'orthosilicate de tétraéthyle autour de Fe3O4@C NP, suivie d'un traitement avec du chlorure de guanidinium. Ce nanocomposite a été caractérisé à l'aide de techniques de spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier, de magnétométrie à échantillon vibrant, de microscopie électronique à balayage, de microscopie électronique à transmission, de spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie, d'analyse gravimétrique thermique, de diffraction des rayons X aux grands angles et de techniques de diffraction des rayons X aux petits angles. . Ce nanocomposite présente une stabilité thermique et chimique élevée et une taille uniforme. Le catalyseur Fe3O4@C@MCM41-guanidine a démontré un rendement élevé (91 à 98 %) pour préparer des dérivés de Knoevenagel dans des conditions sans solvant, à température ambiante, dans les plus brefs délais. De plus, ce catalyseur a été récupéré et réutilisé 10 fois sans diminution significative de son efficacité et de sa stabilité. Heureusement, un excellent niveau de rendement (98 à 82 %) a été observé au cours des 10 cycles catalytiques consécutifs.

Ces dernières années, les nanoparticules cœur-coquille (NP) ont attiré beaucoup d’attention. La combinaison des matériaux du noyau et de la coque, leur conception et leur géométrie conduisent à la création de propriétés uniques1,2. De plus, les NP noyau-coquille sont planifiés de manière à ce que le matériau de la coque puisse améliorer la stabilité à l'oxydation, la stabilité thermique ou la réactivité du matériau du noyau ou qu'un matériau de noyau bon marché soit utilisé pour transporter le matériau de la coque coûteux . Les NP noyau-coquille ont de nombreuses utilisations dans la recherche biomédicale6, l'IRM7,8,9, la catalyse10,11,12, l'administration de médicaments13, la récupération d'énergie14,15, la plasmonique16,17, les capteurs18,19,20, etc. De nombreux progrès ont été le fruit du hasard dans le développement de méthodes de synthèse rationnelles pour la production de diverses NP cœur-coquille. Parmi les types de NP noyau-coquille, les NP de magnétite (Fe3O4) enrobées de mSiO2 ont attiré l'attention des chercheurs dans divers domaines tels que le biomédical, les capteurs, les catalyseurs, etc., en raison de leurs attributs illustres tels qu'une réponse magnétique unique, une faible cytotoxicité. , stabilité colloïdale élevée, capacité d'adsorption élevée, stabilité chimique et thermique élevée, surface spécifique élevée, stabilité colloïdale élevée et haute disponibilité de groupes silanol à sa surface pour toute modification3,21,22. Certains des NP de magnétite enrobés de mSiO2 récemment développés sont Fe3O4@MCM-41-SB/Pd3, Fe3O4@SiO2@MCM41-IL/WO42−23, Fe3O4@nSiO2@mSiO2–Fe24, Fe3O4@MCM-41/Melamine25, Fe3O4@ SiO2@mSiO2@TiO226, Fe3O4@mSiO2@BiOBr27 et Fe3O4@mSiO2@mLDH28. Parallèlement, les NP recouvertes de carbone et de polymères ont également attiré beaucoup d’attention en raison de leurs attributs inhabituels. Plus précisément, les NP de magnétite recouvertes de carbone présentent une conductivité élevée et sont très intéressantes pour les applications de stockage d'énergie et de catalyse29,30,31,32. Quelques exemples récemment développés sont Fe3O4@CN@HM33, Fe@C@Mo6O1834, Au-Fe3O4@Carbon35, Fe3O4@C@Au36 et Fe3O4@Carbon@MnO237. Compte tenu des propriétés positives mentionnées pour les NP de magnétite recouvertes de silice ou de carbone, le développement de méthodes de synthèse efficaces pour la production de NP à noyau-coquille contenant un noyau de magnétite et des coquilles de carbone et de silice sera très précieux29.

D'autre part, la réaction de Knoevenagel est l'un des processus les plus importants pour la formation de doubles liaisons carbone-carbone en chimie organique synthétique et permet la production d'oléfines à faible teneur en électrons. Généralement, les réactions de Knoevenagel sont réalisées par condensation de composés carbonylés avec du méthylène actif. Ces dernières années, de nombreux catalyseurs homogènes et hétérogènes ont été introduits pour effectuer cette réaction. Les catalyseurs hétérogènes ont reçu beaucoup d'attention en raison de leur récupérabilité, de leur réutilisation, de leur résistance à la détérioration structurelle et de la facilité de séparation des produits. ,44. Certains des catalyseurs hétérogènes récemment développés pour cette réaction sont MS/Ag2CO345, LDH-ILs-C1246, CoFe2O447, MgO/ZrO248 et Fe3O4@OS-NH249.